用于锂电池的聚合物电解质虽然具有易于加工的优点,但是存在Li+离子电导率和Li+迁移数(t Li+)较低的问题,阻碍了其实际的应用。虽然可以通过物理掺杂无机填料,在一定程度上提升Li+离子电导率和t Li+,但是无机填料的加入会引起相分离,导致Li+通道不连续且不均匀。同时引入的无机填料易于团聚,导致界面阻力增加和传质动力学减慢。在锂离子电池领域,开发具有较高Li+离子电导率和t Li+以及宽温域的聚合物电解质依然存在很高的挑战性。李承辉教授团队联合金钟教授团队利用钼(Mo)桨轮配合物作为四齿连接体,在分子水平上连接有机和无机组分,合成了一种结构新颖的金属聚合物。其与LiFSI复合,获得了一种在室温条件下具有高离子电导率(0.712 mS cm−1)、高离子迁移数(t Li+ = 0.625)及较宽的电化学稳定窗口(> 5 V)的金属聚合物电解质(MPE),用于构建高性能的全固态锂金属电池(LMBs)。MPE组装的Li||LiFePO4(LFP)电池展现出卓越的循环稳定性,在室温条件下以2.0 C的倍率循环1500次后,其容量保持率仍高达89.6%。此外,该Li||LFP电池在-15至100°C的极端温度范围内仍能保持稳定循环,证明了其在恶劣工作条件下的出色适应性和可靠性。总之,利用配位化学的优势,这一策略不仅有效克服了传统无机-有机复合电解质的缺陷,而且打破了传统聚合物电解质设计的限制,促进了基于聚合物电解质的固态锂金属电池的实用化发展。研究论文以“Metal-Organic Coordination Enhanced Metallopolymer Electrolytes for Wide-Temperature Solid-State Lithium Metal Batteries”为题发表在最新一期的《Angew. Chem. Int. Ed.》上(
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202416897)。
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