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单纳米粒子碰撞技术和光学成像联用研究

      近年来,在单纳米粒子电化学领域出现了一种新的研究方法即单纳米粒子碰撞电化学。该方法具有简单快速、成本低廉以及检测范围广等优点,一经提出便受到了广泛关注。但是,传统的单纳米粒子碰撞技术缺乏空间分辨率,在多个纳米粒子同时碰撞到电极表面时无法提取单个纳米粒子信息,也无法识别和表征碰撞中产生某个电流峰的粒子,这就阻碍了结构-活性研究。为了弥补电化学技术的不足,近几年采用光学成像技术与电化学技术相结合的方法来研究单纳米粒子电化学已经成为一种趋势。这种结合有助于在单粒子水平上建立结构和活性关系,对电池、电催化和电化学传感等领域的发展都具有十分重要的意义。

      最近,我们课题组将表面等离子体共振显微镜(Surface Plasmon Resonance Microscopy, SPRM)与单纳米粒子碰撞技术联用,同时检测了单纳米粒子碰撞的光学和电化学信号。其中光学信号提供了粒子大小和位置的信息,电化学信号反映了粒子的活性,这样就可以将结构和活性对应起来,为建立结构和活性关系奠定基础。在2014年,我们曾基于单个银纳米粒子(AgNPs)的体积与光学强度的定量关系,计算了单个AgNPs的电子转移速率。但是该工作很难直接测量到单个粒子的电化学信号,导致在实验上无法验证这个光学和电化学转化模型的可靠性。而本工作首次通过SPRM与单纳米粒子碰撞技术联用的方法对该模型的可靠性进行了直接、定量地验证。

      图1aAgNPs碰撞在金微电极上的SPRM示意图。这种碰撞事件有两个结果,电化学上,AgNPs的氧化导致了电子转移到金片上并形成氧化电流(图1b),但由于Ag原子的消耗,电化学电流又迅速回落到基线。光学上,由于AgNPs的吸附使得SPRM强度增加(图1ct0→t1),然后随着粒子的氧化溶解,SPRM强度又下降(t2),最终回到基线(t3)。因此,在光强度曲线中出现了一个峰值(图1c)。图中的虚线表示当电流最大时SPRM强度下降最快。

1 (a) 单个AgNPs碰撞在金微电极上的SPRM示意图。(b) 单个AgNPs碰撞后氧化产生的瞬时电流峰。 (c) SPRM强度曲线图(由于碰撞导致SPRM强度首先升高,然后由于氧化导致强度随之快速下降)。

 

      此项研究成果以“Simultaneous optical and electrochemical recording of single nanoparticle electrochemistry”为题发表于近期的《Nano Research》上(Nano Res., 2017, 10 (5), 1740–1748)。全文链接: https://link.springer.com/content/pdf/10.1007%2Fs12274-017-1439-0.pdf。论文的第一作者为孙琳琳,通讯作者为王伟教授、陈洪渊教授。

      本研究得到了国家自然科学基金(21327902215278072152250321327008)项目资助。

The Chemical Imaging Lab, School of Chemistry and Chemical Engineering, Nanjing University

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