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论文目录(1991-2015)

最新进展

1. 抗醇的铂基氧还原电催化剂

Shen, L. M.; Sun, T.; Zhuo, O.; Che, R. C.; Li, D. Q.; Ji, Y. C.; Bu, Y. F.; Wu, Q.; Yang, L. J.; Chen, Q.; Wang, X. Z.; Hu, Z. ACS Appl. Mater. Interfaces 2016, 8, 16664.

直接甲醇燃料电池(DMFC)具有能量转换效率高、环境友好、低温启动速度快、燃料甲醇易输运且来源广泛、电池结构简单等优点,在便携式电源等方面有广阔应用前景。现今最常用的阴极氧还原催化剂为Pt/C,虽然活性很高,但原还原选择性差,与阳极渗透的甲醇会发生反应产生混合电势造成电池效率损失,这就是DMFC长期存在的燃料渗透问题。因此,开发催化活性高、抗醇能力强、稳定性好的铂基催化剂尤显重要。

我们利用本课题组拥有自主知识产权的碳基纳米笼材料,将铂纳米颗粒装入笼内,利用笼壁上约0.6 nm微孔的筛分效应,允许尺寸较小的氧分子和离子进入,而阻碍大尺寸的醇分子进入笼内接触铂催化剂(图1)。依此制备得到的铂基催化剂表现出了非常强的抗醇能力,加入2.5 vol %甲醇后氧还原性能没有下降;同时,纳米笼的限域作用还极大的缓解铂纳米颗粒的溶解流失,大幅提升稳定性。在相同测试条件的4000圈循环后,铂负载于笼外壁的催化剂几乎完全丧失活性,而铂装载于笼内的催化剂半波电位仅下降46毫伏。该研究不仅得到了具有高氧还原选择性、高稳定性的铂基电催化剂,还为开发新型高性能抗醇电催化剂提供研究思路。

 

1. 装入碳基纳米笼内的Pt纳米催化剂具有高抗醇能力。(上)抗醇原理示意图;(下)装载Pt纳米颗粒的碳基纳米笼在不同倾转角下的电镜照片。

 

 2. 基于三维石墨烯的高倍率超级电容器电极材料

Zhao, J.; Jiang, Y. F.; Fan, H.; Liu, M.; Zhuo, O.; Wang, X. Z.; Wu, Q.; Yang, L. J.; Ma, Y. W.; Hu, Z. Adv. Mater. 2016,

因为在金属铜表面生长得到的寡层石墨烯质量高,导电性大大优于我们常用的以MgO为模版生长的碳基材料。由此我们开发了一种以原位多孔铜为模板制备三维多孔寡层石墨烯(3DG)的新技术路线。所得3DG具有微孔-介孔-大孔相互联通的开放性孔结构、比表面积大、浸润性好、导电性和稳定性高等特点。这些特点赋予了3DG充足的电荷存储空间、快速的电荷传输通道。以其作为电极材料的超级电容器在水系和离子液体电解液中均展现出了高水平的能量密度、倍率性能和循环稳定性,其最大功率密度分别高达1066.2740.8 kW kg−1。该材料的结构性能关系首次通过研究等效串联电阻随电流密度的变化趋势这一新的视角进行了研究,其结论得到了经典的电化学交流阻抗法的支撑,为我们深入理解材料构效关系提供了一种新方法。两种方法结合能够拓展和深化我们对超级电容器等电化学储能系统电极材料构效关系的理解,具有重要意义。(图2

2. 以碱式碳酸铜为原位模版得到的三维多孔寡层石墨烯以及其优异的高倍率超级电容性能。

 

3. 镍基金属-氧化物复合介观结构的设计及其高效储能性能

Lai, H. W.; Wu, Q.; Zhao, J.; Shang, L. M.; Li, H.; Che, R. C.; Lyu, Z. Y.; Xiong, J. F.; Yang, L. J.; Wang, X. Z.; Hu, Z. Energy Environ. Sci. 2016, 9, 2053.

随着纳米材料科学研究的不断深入,以纳米结构单元组装而成的介观结构材料越来越引起人们的重视。这类新材料既具有纳米结构单元的“纳米效应”,其有序组装还产生新的协同作用及集合效应,成为开发新型功能材料的重要源泉,是当今前沿热点。本课题组将研究体系从碳材料介观结构拓展至镍基金属-氧化物复合介观结构,从促进电化学储能过程中电荷协同输运的角度,设计合成了由嵌入金属Ni纳米颗粒的NiO纳米片组装而成的多孔三维介观结构NiO/Ni复合物(图3),NiO/Ni的界面形成异质结合(图3)。这种独特结构克服了活性材料NiO导电性差的致命缺点,将电导率提高了4-5个数量级;其多级孔道结构十分有利于电解液的扩散及离子输运,并利于缓释充放电过程中因体积变化产生的应力,改进循环稳定性;纳米结构单元则缩短了离子的固态扩散距离。这些特点协同促进了电化学反应的进行,使NiO的储能潜力得以充分发挥,接近理论极限,基于NiO的比容量创纪录地达到了1204 C g-1(理论值:1292 C g-1),远高于通常的文献报道(< 400 C g-1),基于电极总质量的比容量也高达522 C g-1(图4),并表现出优异的倍率性能及循环稳定性。与介观结构碳纳米笼配对构建的碱性水基电池在13.6 kW kg-1的高功率下存储11.7 W h kg-1的电量,展示出在高功率电池领域的应用前景。制备NiO/Ni复合介观结构材料的方法简便,可大量制备。该研究的思路和方法还可望在诸多电池材料储能潜力的开发和应用方面发挥重要作用。 

 

3. () 本项研究在 Energy Environ. Sci.’ 被选为Back cover图片;() 基于NiO/Ni复合介观结构材料和碳纳米笼构建的碱性水基电池点亮LED灯的演示实验

 

4. NiO/Ni复合介观结构的形貌和电化学性能。(a) 嵌入金属Ni纳米颗粒的NiO纳米片;(b) 比容量与Ni含量的关系。

 
 

 


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